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Im April 1906 wurde Einstein im Berner Patentamt zum technischen Experten zweiter Klasse befördert. Mit Einsteins Habilitation lief es nicht so glatt. 1907 wurde sein erstes Habilitationsgesuch von der Universität Bern abgelehnt. Erst Anfang 1908 konnte er sich an der Berner Universität habilitieren, und Ende des Jahres hielt er seine erste Vorlesung. Da Einstein sich nun ganz der Wissenschaft widmen wollte, kündigte er im Oktober 1909 seine Stelle am Patentamt und nahm im gleichen Monat seine Tätigkeit als außerordentlicher Professor für Theoretische Physik an der Universität Zürich auf. 1911 wurde Einstein als ordentlicher Professor an die Deutsche Universität Prag berufen, dem er auch Folge leistete (Albert Einsteins Prager Jahre). Aber schon ein Jahr später, nachdem er einen Ruf an die ETH erhalten hatte, kehrte er in die Schweiz zurück.
Auf Einsteins Leistungen aufmerksam geworden, versuchten Max Planck und der Physikochemiker Walther Nernst, den jungen Einstein nach Berlin zu holen. Dort wollte man ihn zum Mitglied der Preußischen Akademie der Wissenschaften machen, ihm eine Professur an der Universität Berlin ohne Lehrverpflichtung anbieten sowie ihn zum Direktor des noch zu gründenden Kaiser-Wilhelm-Instituts für Physik berufen. Für Einstein war dieses Angebot so verlockend - Berlin war in dieser Zeit die Hochburg der Naturwissenschaft - dass er zusagte und im April 1914 mit seiner Familie nach Berlin zog. Am 2. Juli 1914 hielt er seine Antrittsrede vor der Preußischen Akademie.
Im Gegensatz zum beruflichen Aufstieg traten vermehrt Probleme in Einsteins Ehe auf. Sie führten dazu, dass seine Frau im Juni 1914 mit den Söhnen wieder nach Zürich zurückkehrte. Da Einstein die Ehe mit Mileva nicht aufrechterhalten wollte, wurde sie im Februar 1919 geschieden. Ab 1917 litt Einstein an verschiedenen Krankheiten und dadurch an einer allgemeinen Schwäche, die bis 1920 andauerte. Während dieser Zeit wurde er von seiner Cousine Elsa Löwenthal liebevoll gepflegt. Die beiden kamen sich näher, und am 2. Juni 1919 heiratete er Elsa, die ihre Töchter Ilse und Margot mit in die Ehe brachte. Nach der Hochzeit zog die Familie innerhalb Berlins um, in die Haberlandstraße 5.
Neben all der Arbeit fand Einstein auch immer Zeit für die Musik. Seit seiner Jugend spielte er Geige, und man sah ihn später oft mit dem Geigenkasten unter dem Arm durch die Straßen gehen. Er war ein Verehrer von Bach und Mozart, und durch ständiges Üben entwickelte er sich zu einem guten Geigenspieler. Neben der Liebe zur Musik war Einstein ein leidenschaftlicher Segler. Ohne sportliche Ambitionen betrieben, fand er hier Ruhe, um über physikalische Probleme nachzudenken.
In den Jahren 1909 bis 1916 arbeitete Albert Einstein an einer Verallgemeinerung der speziellen Relativitätstheorie, die er im März 1916 in dem Artikel \"Die Grundlage der allgemeinen Relativitätstheorie\" zusammenfasste. Diese Theorie untersucht relativ zueinander beschleunigte Bezugssysteme sowie den Einfluss von Gravitationsfeldern auf Uhren und Maßstäbe. War die spezielle Relativitätstheorie für den Laien noch zu verstehen, so galt dies nicht mehr für die allgemeine Relativitätstheorie. Auch war es schwierig, wegen der teilweise geringen relativistischen Effekte, diese Theorie im Experiment zu bestätigen. Einstein bzw. seine allgemeine Relativitätstheorie machte die Vorhersagen von der Perihelbewegung des Merkur, der Gravitations-Rotverschiebung sowie von der Lichtablenkung im Gravitationsfeld. Er war davon überzeugt, dass die Lichtablenkung bei einer totalen Sonnenfinsternis im Gravitationsfeld der Sonne überprüft werden könnte. Nach mehreren gescheiterten Sonnenfinsternisbeobachtungen war es dann soweit. Am 29. Mai 1919 konnte der englische Astronom Arthur Stanley Eddington die von Einstein vorhergesagte Lichtablenkung bei einer Sonnenfinsternis, die er auf der Vulkaninsel Principe im Golf von Guinea in Westafrika beobachtet hatte, bestätigen. Eine zweite Expedition, unter der Leitung von Andrew Crommelin, beobachtete sie von Sobral in Brasilien aus.
Das offizielle Ergebnis dieser Sonnenfinsternis-Expeditionen wurde am 6. November 1919 auf einer gemeinsamen Sitzung der Royal Society und der Royal Astronomical Society in London bekannt gegeben. Damit hatte Einstein die Nachfolge des großen Newton angetreten, und der Präsident der Royal Society, Joseph John Thomson, erklärte feierlich: \"Dies ist das wichtigste Resultat im Zusammenhang mit der Gravitationstheorie seit Newtons Tagen. [...] Dieses Resultat ist eine der größten Errungenschaften des menschlichen Denkens.\" Diese Bestätigung der von der allgemeinen Relativitätstheorie vorhergesagten Lichtablenkung brachte Einstein über Nacht weltweiten Ruhm, und das nicht nur unter Wissenschaftlern. Die Perihelbewegung des Merkur und die Gravitations-Rotverschiebung wurden ebenfalls glänzend im Experiment bestätigt. Nun waren Einstein und die Relativitätstheorie in aller Munde. Er erhielt Einladungen und Ehrungen aus der ganzen Welt. Es gab kaum eine Zeitschrift, die nicht in den höchsten Tönen über ihn und seine Arbeit berichtete. Aber seit 1920 waren Einstein und seine Relativitätstheorie auch vermehrt heftigen, meist auf Antisemitismus begründeten Angriffen ausgesetzt. Dies ging soweit, dass sich sogar Physik-Nobelpreisträger wie Philipp Lenard und Johannes Stark öffentlich gegen Einstein und seine Theorie stellten und für eine \"Deutsche Physik\" plädierten.
Im Februar 1920 starb Einsteins Mutter in Berlin. In den Jahren 1921 bis 1923 reiste er, u.a. nach Amerika, England, Frankreich, Japan und Palästina. Seit dieser Zeit bezog er immer häufiger, von einem pazifistischen Standpunkt aus, auch zu politischen Fragen Stellung. 1922 wurde Einstein Mitglied der Völkerbundkommission für Intellektuelle Zusammenarbeit, aus der er ein Jahr später wieder austrat, obwohl er die Ziele des Völkerbundes unterstützte. Durch den wiedererweckten Glauben an die Ideale des Völkerbundes trat Einstein aber im Mai 1924 wieder in die Völkerbundkommission ein. Als Gegner jeder Art von Gewalt förderte Einstein, wenn er die Möglichkeit dazu hatte, pazifistische Bewegungen. Weiterhin unterstützte er die Sache der Zionisten. Hier setzte er sich sehr für die geplante Hebräische Universität in Jerusalem ein, der er auch in seinem Testament von 1950 seinen gesamten schriftlichen Nachlass vererbte. Im November 1952 erhielt Einstein sogar das Angebot, Staatspräsident von Israel zu werden, was er jedoch ablehnte.
Infolge körperlicher Überanstrengung zog Einstein sich 1928 eine Herzerkrankung zu, deren Genesungsprozess fast ein Jahr dauerte. 1929, nach seinem 50. Geburtstag, baute er sich in der Gemeinde Caputh ein Sommerhaus, in dem er bis zum Dezember 1932 jeweils vom Frühjahr bis in den Spätherbst hinein mit seiner Familie lebte (Albert Einstein in Caputh).
Ab 1920 beschäftigte sich Einstein mit der Suche nach einer einheitlichen Feldtheorie, die neben der Gravitation auch die Elektrodynamik mit einschließen sollte. Die Lösung dieses Problems sollte ihn bis an sein Lebensende beschäftigen und erfolglos bleiben. Im ersten Jahrzehnt wurde er noch von Physikerkollegen bei seiner Arbeit zur einheitlichen Feldtheorie unterstützt, die sich dann aber, da sie nicht mehr an eine Lösung glaubten, anderen Aufgaben zuwandten, z.B. der neuen Theorie des Mikrokosmos, der Quantenmechanik. Niels Bohr, der Begründer der so genannten Kopenhagener Schule, Max Born und aus der jungen Generation Werner Heisenberg, Wolfgang Pauli und andere waren die Physiker, die die Quantenmechanik entwickelt hatten. So wurde Einstein zum Einzelkämpfer und geriet mit der Zeit in eine wissenschaftliche Isolation, die ihn aber nicht sonderlich störte. Verstärkt wurde der Weg in die Isolation dadurch, dass sich Einstein mit der Quantenmechanik, so wie sie sich darstellte, nicht abfinden wollte und beharrlich konstruktive Kritik an ihr übte. Besonders störten ihn die Wahrscheinlichkeiten, die bei dieser Theorie zur Anwendung kamen. In diesem Zusammenhang ist auch das bekannte Zitat Einsteins zu verstehen, als er sagte: \"Der liebe Gott würfelt nicht\". In Bezug auf die Quantenmechanik hat sich Einstein aber geirrt, denn sie gehört heute genauso zum physikalischen Alltag wie z.B. seine Relativitätstheorien.
Als Einstein und seine Frau im Dezember 1932 Caputh verließen, um zu einer dritten Vortragsreise in die USA zu fahren, hatten sich die politischen Verhältnisse in Deutschland stark verändert. Bei den Wahlen 1932 etablierten sich die Nationalsozialisten als stärkste politische Partei, und im Januar 1933 kam es zur nationalsozialistischen Machtergreifung. Bedingt durch die politischen Machtverhältnisse und die damit verbundenen Geschehnisse im Nazi-Deutschland nach 1933 hat er danach nie wieder deutschen Boden betreten. Im März 1933 erklärte Einstein seinen Austritt aus der Preußischen Akademie der Wissenschaften und brach alle Kontakte zu deutschen Institutionen ab, mit denen er jemals zu tun hatte.
Albert Einstein fand eine neue Heimat in den USA. Er arbeitete vom November 1933 an am Institute for Advanced Study in Princeton, New Jersey, wo er und seine Frau 1935 ein Haus in der Mercer Street 112 kauften (Albert Einsteins Jahre in Princeton). Im Dezember 1936 starb Einsteins Frau Elsa. 1939 zog seine Schwester Maja zu ihm in die Mercer Street und blieb dort bis zu ihrem Tod im Jahre 1951.
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