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Im Juni 1800 entschied Napoleon mit seinem Sieg in der Schlacht von Marengo über die Österreicher den zweiten Koalitionskrieg für Frankreich. Nach dem Verlust des linken Rheinufers erfolgte im Reich 1803 mit dem Reichsdeputationshauptschluss die territoriale Neugliederung Deutschlands; sie fand ihren Höhepunkt in der Gründung des Rheinbundes, die am 12. Juli 1806 unter der Führung Napoleons erfolgte und die die Auflösung des Heiligen Römischen Reiches nach sich zog.
1805 hatten sich England, Russland und Österreich zu einer neuen Koalition, der dritten, zusammengeschlossen. Ursprüngliche Pläne einer Invasion in England gab Napoleon auf und stellte seine Streitkräfte den österreichischen und russischen Truppen entgegen, die er in der Dreikaiserschlacht von Austerlitz am 2. Dezember 1805 vernichtend schlug. 1806 eroberte er das Königreich Neapel und setzte seinen älteren Bruder Joseph Bonaparte als König ein. Außerdem wandelte er die Batavische Republik in ein Königreich um, das sein Bruder Louis Bonaparte erhielt. Mit seinem Sieg über die vereinten Preußen und Russen in der Doppelschlacht von Jena und Auerstedt im Oktober 1806 hatte Napoleon endgültig die uneingeschränkte Vorherrschaft in Mitteleuropa gewonnen. Nach einem weiteren Sieg über die russische Armee bei Friedland im Juni 1807 gewann er Zar Alexander I. als Verbündeten. Im Frieden von Tilsit vom Juli 1807 verlor Preußen einen erheblichen Teil seines Territoriums, das nun den von Napoleon nach dem Friedensschluss von Tilsit neu errichteten französischen Vasallenstaaten, dem Königreich Westfalen und dem Herzogtum Warschau, zugeschlagen wurde; in Westfalen setzte Napoleon seinen Bruder Jérôme als König ein. Außerdem besetzte Napoleon Preußen.
Unterdessen hatte Napoleon eine Blockade gegen den Export britischer Waren in das restliche Europa, die so genannte Kontinentalsperre, errichtet, die allerdings wenig Wirksamkeit zeigte. Erfolgreicher verliefen Napoleons Unternehmungen auf der Iberischen Halbinsel: 1807 geriet Portugal, 1808 Spanien unter französische Herrschaft. Joseph Bonaparte erhielt den spanischen Königsthron, Neapel wurde Napoleons Schwager Joachim Murat zugesprochen. Der Krieg in Spanien kostete Frankreich indessen 300 000 Menschenleben, verursachte enorme Kosten und trug letztlich zur Schwächung der napoleonischen Herrschaft bei. Napoleon konnte in Spanien die französische Herrschaft nie ganz durchsetzen, und 1813 wurden die französischen Truppen endgültig aus Spanien verdrängt.
1809 schlug Napoleon die Österreicher erneut bei Wagram und zwang sie zum Frieden von Schönbrunn, in dem Österreich weitere Gebiete an Frankreich abgeben musste. 1810 annektierte Napoleon Bremen, Lübeck und weitere Teile Norddeutschlands sowie - nach der erzwungenen Abdankung Louis Bonapartes - das gesamte Königreich Holland, womit sein Imperium seine größte Ausdehnung erfuhr.
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