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Ursprünglich sollte auf dem Grundstück dieses "vornehmsten Distrikts der Ringstraße" im Nahbereich zur Hofburg das Adelige Casino errichtet werden. Der außergewöhnlich hohe Preis für die Parzelle verhinderte jedoch das Vorhaben. Dem Bankier Gustav Ritter von Epstein aber war die geforderte Summe nicht zu hoch. Der Entwurf für das Palais stammt von Theophil von Hansen und mußte auf Wunsch des Bauherrns mehrfach abgeändert werden. Ungewöhnlich ist die betont kubische Form des von 1870 bis 1873 errichteten Palais, das auf die bei Hansen sonst üblichen Risalite verzichtet. Auch die reichliche Verwendung von Terrakottaschmuck in der Form von Girlanden, Löwenköpfen und den zahlreichen Karyatiden im Attikageschoß, die den darüberliegenden Balkon tragen, ihre signifikante Wirkung.
Das Palais Epstein mußte bereits 1883 verkauft werden, da Baron Epstein, der durch dieses Bauwerk bankrott ging, in diesem Palais Selbstmord beging. Seit 1922 ist es (mit einer Unterbrechung von 1938 bis 1955) Sitz des Wiener Stadtschulrates.
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