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Noch bevor Einstein 1907 seine Tätigkeit am Patentamt aufgab, begann er, an der Erweiterung und Verallgemeinerung der Relativitätstheorie auf alle Koordinatensysteme zu arbeiten. Er formulierte anfangs das Äquivalenzprinzip - ein Postulat, dass Gravitationsfelder den Beschleunigungen des Bezugssystems äquivalent sind. Beispielsweise können Menschen, die sich in einem fahrenden Aufzug befinden, prinzipiell nicht unterscheiden, ob die auf sie wirkende Kraft durch die Schwerkraft oder durch eine konstante Beschleunigung des Aufzugs verursacht wird. Die vollständige allgemeine Relativitätstheorie wurde erst 1916 veröffentlicht. In dieser Theorie werden die Wechselwirkungen zwischen Körpern, die vordem den Gravitationskräften zugeschrieben worden waren, als Einwirkung der Körper auf die Geometrie der Raum-Zeit erklärt; dies ist eine vierdimensionale Struktur, eine mathematische Abstraktion mit den drei Dimensionen des euklidischen Raumes und der Zeit als vierter Dimension.
Auf der Basis der allgemeinen Relativitätstheorie erklärte Einstein die bis dahin unerklärbaren Schwankungen in der Bahnbewegung von Planeten und sagte die Beugung des Sternenlichtes in der Nachbarschaft großer und schwerer Körper, beispielsweise der Sonne, voraus. Die Bestätigung des letztgenannten Phänomens während einer Sonnenfinsternis 1919 wurde ein Ereignis; Einsteins Ruhm verbreitete sich in der ganzen Welt.
In späteren Lebensjahren verbrachte Einstein viel Zeit mit der weiteren Verallgemeinerung seiner Theorie. Seine letzte Leistung - eine einheitliche Feldtheorie, die ihm nur unvollständig gelang, war ein Versuch, alle physikalischen Wechselwirkungen (einschließlich der elektromagnetischen sowie der Kernwechselwirkungen) im Sinn einer Modifikation der Raum-Zeit zwischen Elementen zu verstehen, die miteinander in Wechselwirkung stehen.
Die meisten von Einsteins Kollegen hielten diese Theorie für irreführend. Zwischen 1915 und 1930 gelang es, in der Physik eine neuartige Konzeption des grundlegenden Charakters der Materie zu entwickeln, die so genannte Quantentheorie. Diese Theorie erfuhr in der Kopenhagener Deutung von Bohr und Heisenberg eine Interpretation, die Einstein nicht teilte.
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